Наталия Никитична была внучкой известного российского литератора Алексея Толстого. Будучи преподавательницей шведского языка в Санкт-Петербургском университете, свои первые рассказы Толстая писала и публиковала по-шведски.
Перевести себя на русский язык, как рассказывала Наталия Никитична в одном из интервью, не вышло, и тогда она решила писать рассказы уже на русском. Это получилось: проза Наталии Толстой высоко оценена критиками, как и ее художественные переводы, например, сборник стихов финско-шведской поэтессы Эдит Седергран.
Однако известность в качестве писательницы к Наталии Никитичне пришла благодаря книгам, написанным вместе с сестрой Татьяной Толстой, — «Сестры» и «Двое». Затем она опубликовала еще одну собственную книгу — «Одна». Она была удостоена Довлатовской премии журнала «Звезда», вручаемой только петербургским авторам.
В 2004 году Наталия Толстая была удостоена шведского Ордена Северной звезды за большой вклад в налаживание связей между Россией и Швецией.
